研究生科研创新基金2019年成果简介之八

日期:2019-06-20作者:点击:

我校建筑与环境学院博士研究生李君在《Applied Catalysis B: Environmental》 (IF=11.698)和《Chemical Engineering Journal》(IF=6.735)上发表研究成果,建环学院赖波教授为该研究成果的通讯作者。

阿特拉津(ATZ)作为一种广谱型除草剂已广泛应用于农业和林业生产,但这种除草剂存在浸出风险高、生物降解性差、半衰期长等应用弊端。同时,受阿特拉津污染的地下水和地表水在缺乏外加技术干预的状态下很难通过自净作用有效去除阿特拉津,致使ATZ在水体中长期存在。

研究显示,以最常用且经济有效的活化剂Fe2+为代表,均相活化PMS的高级氧化过程是地表水和地下水修复中一项重要的具有潜在发展优势的技术。但Fe2+的再生是影响污染物降解效果的主要限速步骤。还原剂盐酸羟胺能显著地促进均相反应中Fe3+的还原,提高Fe2+的有效浓度,有利于PMS的持续活化并促进有机污染物的快速分解,解决了Fe2+再生的难题。但均相催化氧化过程存在一些不可避免的技术劣势(例如,催化剂添加浓度较高、金属离子的二次污染、催化剂回收难度大等),极大地限制了该技术的实际应用。

为了避免均相催化氧化过程中的缺点,国内外学者开始重点研究非均相催化氧化过程。非均相催化氧化体系,同样存在催化剂表面有效催化组分的再生难题。以Fe3O4为例,其表面Fe(= 3 \* ROMANIII)/Fe(= 2 \* ROMANII)的快速循环再生是保证Fe3O4/PMS高效氧化能力的关键。因此,本研究构建了Fe3O4/PMS/HA体系,主要研究了羟胺强化Fe3O4/PMS降解阿特拉津(ATZ)的反应过程,在研究不同操作参数对ATZ去除率影响的基础上,评估羟胺对Fe3O4/PMS的强化程度,重点分析羟胺促进Fe3O4表面Fe(= 3 \* ROMANIII)/Fe(= 2 \* ROMANII)循环再生的作用机理,并探讨羟胺的转化机制。

针对阿特拉津类除草剂的广泛使用所造成的世界范围内地下水和地表水污染,本研究以阿特拉津有机污染物为模型污染物,创新性地将半导体材料铁酸铜(CuFe2O4)磁性纳米颗粒作为颗粒电极和催化剂用于三维电化学高级氧化反应过程(Electrochemical Advanced Oxidation Processes,EAOPs),评估EC/CuFe2O4/PS体系的氧化降解效能,系统探究CuFe2O4在污染物降解过程中的双重作用,揭示EC/CuFe2O4/PS体系中产生的主要活性氧物种(ROS),评估CuFe2O4纳米颗粒在电化学反应中的稳定性。本体系中,CuFe2O4能够催化活化过硫酸盐产生硫酸根自由基(SO4•-)降解有机污染物。另一方面,其作为颗粒电极能显著提高污染物在CuFe2O4表面发生降解过程的有效面积,加快传质过程,提高反应速率。铁酸铜的这种双重作用有效增强了三维电化学体系中的反应速率和污染物去除率。本项目研究成果提供了阿特拉津这种均三嗪类有机污染物降解的新思路。

以上成果均获得“四川大学研究生科研创新基金”资助支持,李君为项目负责人。

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